Nat. Comput. Sci. | 深度学习驱动的电子结构计算

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第一性原理电子结构计算是理解量子多体体系的核心工具，但长期受到精度与计算效率难以兼得的限制。近年来，深度学习的快速发展为突破这一瓶颈提供了全新路径。研究人员系统回顾了深度学习在电子结构计算中的两条核心技术路线：深度学习量子蒙特卡罗（DL-QMC） 与 深度学习密度泛函理论（DL-DFT）。前者以神经网络波函数为核心，显著提升强关联体系的计算精度；后者以预测密度、哈密顿量等基本量为目标，实现对大规模材料体系的高效模拟。这些方法正在重塑电子结构计算的精度–效率版图，并推动量子力学在材料设计与基础科学中的应用边界不断扩展。

电子结构问题是量子力学的核心内容之一，自量子力学诞生以来，第一性原理计算在物理、化学和材料科学中发挥了不可替代的作用。随着计算硬件与理论方法的发展，常规电子结构计算已从小分子扩展至包含上千原子的复杂体系。

然而，不同方法之间长期存在根本权衡：

• 量子蒙特卡罗方法具备极高精度，但计算成本巨大；
• 密度泛函理论在效率上具有优势，但精度受限于泛函近似。

深度学习的引入，为同时提升精度与效率提供了新的可能性。研究人员指出，当前最具代表性的突破集中在 DL-QMC 与 DL-DFT 两个方向。

图 1｜深度学习量子蒙特卡罗（DL-QMC）与深度学习密度泛函理论（DL-DFT）的整体流程。

深度学习量子蒙特卡罗（DL-QMC）

DL-QMC 的核心思想是使用神经网络作为多电子波函数的表达形式，在变分量子蒙特卡罗框架下优化能量。相较传统波函数假设，神经网络具有更强的表示能力，能够更充分地捕捉电子关联效应。

研究人员总结了 DL-QMC 的关键进展：

• 在实空间与第二量子化框架下构建神经网络波函数；
• 引入自注意力、Transformer 等结构增强表达能力；
• 与扩散蒙特卡罗结合，显著提升基态与激发态精度。

DL-QMC 已在分子、固体、莫尔体系和强关联电子系统中达到或逼近化学精度，在多个经典难题上刷新了基准结果。

图 2｜DL-QMC 方法发展的时间线与代表性网络架构。

DL-QMC 的应用范围与能力边界

DL-QMC 不仅能够计算基态能量，还可扩展至：

激发态与能隙计算；

电偶极矩、极化率等静态物性；

量子相变识别与关联相行为研究；

势能面构建与有限温度动力学。

研究人员指出，尽管 DL-QMC 在精度上极具优势，但其计算规模目前仍受限，难以直接应用于高通量或超大体系。

图 3｜DL-QMC 可处理的体系类型与物理问题。

深度学习密度泛函理论（DL-DFT）

与 DL-QMC 追求极致精度不同，DL-DFT 以高效模拟真实材料体系为主要目标。其核心策略是用神经网络直接预测 DFT 中的“基本量”，例如：

• 电荷密度；
• 哈密顿量；
• 密度矩阵。

通过一次性预测收敛结果，DL-DFT 可绕过自洽场迭代，大幅降低计算成本。

研究人员强调，DL-DFT 的成功依赖于两类关键物理先验：

• 量子近视性原理（局域性）；
• 欧氏群 E(3) 等变性（旋转、平移不变性）。

图 4｜DL-DFT 的基本思想：预测电子结构基本量并进行后处理。

DL-DFT 的应用与最新进展

DL-DFT 已在多个方向展现出强大潜力：

• 快速预测能带结构、声子谱与光学性质；
• 显著加速大体系 DFT 计算的收敛；
• 扩展至扭转双层材料、异质结构等超大体系；
• 初步拓展至混合泛函与 GW 等更高阶理论。

研究人员指出，DL-DFT 在计算规模与泛化能力上已展现出向“电子结构基础模型”演进的潜力。

图 5｜DL-DFT 在电荷密度、哈密顿量与大规模材料模拟中的代表性应用。

挑战与未来展望

尽管进展显著，研究人员也明确指出当前仍面临多重挑战：

• DL-QMC 的计算规模与高通量能力仍受限；
• DL-DFT 在高阶理论中的适用性有待进一步验证；
• 大规模、高质量训练数据的构建成本高昂；
• 自动化后处理与可解释性仍需加强。

展望未来，研究人员认为 DL-QMC 与 DL-DFT 的深度融合，以及与量子嵌入、多尺度模拟和生成模型的结合，有望催生新一代通用电子结构计算框架，为材料发现和量子科学研究提供强有力支撑。

整理 | DrugOne团队

参考资料

Tang, Z., Chen, H., Li, Y. et al. Deep-learning electronic structure calculations. Nat Comput Sci 5, 1133–1146 (2025).

https://doi.org/10.1038/s43588-025-00932-4

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