The Innovation | 大自旋三角晶格反铁磁材料GdBO₃中量子临界诱导的巨磁卡效应

在传统磁制冷材料中，有限温度的自旋有序常常限制了材料极低温下的性能。然而，在磁场诱导的量子临界点附近，磁有序被抑制，磁熵显著增强，理论上可以实现无限接近绝对零度的制冷能力。硼酸钆（GdBO3）反铁磁体因其几何磁阻挫显著降低了相变温度，并诱导产生多个量子临界点，结合大自旋量子数带来的高磁熵，使该材料在毫开尔文温区展现出卓越的磁制冷性能。

导 读

在极低温物理与磁制冷技术领域，如何突破自旋有序在低温区对磁熵释放的限制，始终是一个关键的前沿科学问题。本研究聚焦于一种具有强量子涨落和高磁熵的大自旋三角晶格反铁磁体硼酸钆，首次揭示了其在量子临界点附近所表现出的优异磁制冷能力，并成功将温度降至50毫开尔文。这一发现加深了对阻挫磁体中量子临界行为的认识，并为发展新型毫开尔文级固态制冷剂提供了重要的材料体系候选。

图1 图文摘要

在前沿物理研究中，温度越低，系统的热扰动越小，微观的量子行为就越容易被观察到。然而，要实现毫开尔文温区，当前主要依赖3He-4He稀释制冷技术，但3He资源稀缺且成本昂贵。相比之下，绝热去磁制冷是一种基于材料磁卡效应的固态制冷方式，不依赖3He气体，为实现极低温提供了一条可行的途径，并已成为深空探测载荷中的关键制冷方案。

低温下的磁卡效应强度取决于磁熵变化，而磁熵的释放与转变温度及自旋大小密切相关。近年来，通过几何阻挫降低磁转变温度以增强毫开尔文温区磁制冷性能，正成为研究热点。此外，利用反铁磁体的磁场诱导量子临界点，理论上可无限接近绝对零度。基于此，我们设想构建大自旋S= 7/2的钆基三角晶格反铁磁体，并利用其量子临界点附近的高度简并态实现极低温制冷。该研究中的硼酸钆兼具大自旋、高磁熵和丰富的场诱导磁相，是实现这一想法的理想材料载体。

图2 材料基本磁行为、相图和磁卡效应。（A）磁场垂直于三角晶格平面的比热数据，其中插图为零场数据；（B）基于比热数据绘制的温度-磁场磁相图；（C）0.4 K下磁矩随磁场的变化关系；（D）样品温度随磁场的变化曲线。

我们采用高温助熔剂法成功生长出尺寸达毫米级的GdBO3单晶，并首次基于单晶样品系统研究了其磁场调控的磁相变特性。零磁场下，GdBO3在2K以下三个温度位置发生磁相变，表明其低能态高度丰富、能级简并显著（图2A）。施加垂直于三角晶格层的磁场后，体系依次出现了量子态I、II和III（图2B）。其中，量子态II在等温磁化曲线中表现为1/3Msat的磁化平台（图2C），可能对应Up-Up-Down型自旋结构。

结合比热、磁化和磁热实验，我们清晰辨识出磁场诱导的三个量子临界点Bc1、Bc2和Bc3。在这些临界场的两侧，体系分别形成不同类型的长程磁有序，而在临界场附近则进入高度无序的量子临界区域。正是这种“有序—无序”演化过程中磁熵的快速变化，为磁致冷提供了核心物理机制。基于此，我们利用约10毫克的硼酸钆单晶样品与自制磁致冷装置，在量子临界点Bc3附近成功实现了50 mK的低温制冷（图2D）。

总结与展望

本工作通过基于GdBO3单晶的系统实验，揭示了其在磁场调控下的多重磁相变、量子临界行为及其所带来的显著磁致冷效应。研究结果表明，量子临界点附近的“有序—无序”演化能够高效释放磁熵，使GdBO3成为重要的毫开尔文温区磁制冷候选材料。

GdBO3所呈现的复杂磁性和丰富量子态不仅具有应用价值，也为理解阻挫反铁磁体的微观物理机制提供了新的研究平台。我们希望这项研究能够推进探索更多大自旋的阻挫体系，推动新一代高效磁制冷材料的发现，并进一步拓展量子磁性材料在极低温技术中的应用边界。

责任编辑

戴兴良   浙江大学

刘云鹏   中国科学院高能物理研究所