《Science Advances》发文揭示大气中重要的新氧化来源

《Science Advances》发文揭示大气中重要的新氧化来源

国际团队在《科学进展》上报告具有空气质量和气候影响的新反应路径

https://doi.org/10.1126/sciadv.adx4527

https://doi.org/10.1126/sciadv.adx4527

Simplified illustration showing the importance of NTI versus NTII during the production of HPs across various pH conditions.

Simplified illustration showing the importance of NTI versus NTII during the production of HPs across various pH conditions.

过氧化物是强氧化剂，对大气中的化学过程有显著影响。现在，一个包括莱布尼茨对流层研究所（TROPOS）在内的国际研究团队发现，这些物质也会在光照条件下，由α-酮酸（如丙酮酸）在云、雨和气溶胶水中形成。这些反应可能占观测到的水相大气过氧化氢（H₂O₂）的5%到15%。研究人员在著名科学期刊《科学》的开放获取期刊《科学进展》上写道，这意味着α-酮酸的光解现在已被确定为另一种重要的大气氧化剂来源。由于这些氧化过程既影响颗粒物的形成与降解，也影响空气污染物的变化，这一新发现的反应路径对空气质量和气候预测具有重要意义。

Credit: Thomas Schäfer, TROPOS

Credit: Thomas Schäfer, TROPOS

这项发现的关键是α-酮酸。这些羧酸含有一个额外的所谓酮基，包括一个碳原子和一个双键连接的氧原子。α-酮酸通过不同反应来自异戊二烯、芳香烃或乙炔等多种前体气体进入大气，这些气体可以是生物源或人为源——分别来自植被和工业。它们分布广泛，在地球上的生命活动中发挥着基础性作用，例如在生物化学中的细胞氨基酸代谢中。然而，它们对大气和全球气候的重要性直到现在才被大大低估。通过使用三种α-酮酸（乙醛酸、丙酮酸和2-丁酮酸），研究人员在实验室实验和模型计算中证明，这些物质与光一起参与了过氧化物的形成，而过氧化物又会生成过氧化氢。这些过程发生在大气液相中——换句话说，发生在含水的颗粒物中。

这项研究涉及来自中国科学院（广州）、广东以色列理工学院、魏茨曼科学研究所、复旦大学（上海）、中国科学院大学（北京）、昆明理工大学、都灵大学、山东大学（青岛）和莱布尼茨对流层研究所（TROPOS）的研究人员。三位大气液相光化学过程专家在此次合作中发挥了重要作用：萨绍·格利戈罗夫斯基（Sasho Gligorovski），20年前在莱比锡的TROPOS完成博士论文，之后在法国开展研究，成为中国科学院广州地球化学研究所的教授，并自2025年起在广东以色列理工学院（GTIIT）开展研究；达维德·维奥内（Davide Vione），都灵大学教授；以及哈特穆特·赫尔曼教授（Prof. Hartmut Herrmann），自1998年起在TROPOS和莱比锡大学研究对流层多相体系，并自2018年起在山东大学、2019年起在复旦大学上海开展工作。

莱比锡TROPOS的大气化学部门在其液相模型CAPRAM（化学水相自由基机制）中使用了来自上海和都灵的实验室数据，以评估实验室结果的大气效应并进行预测。CAPRAM模型经过多年完善，已经能够绘制高度复杂的反应链，现在这些新发现已被纳入作为新的反馈通道。

TROPOS和山东大学青岛校区的哈特穆特·赫尔曼教授解释说："这项工作为α-酮酸形成过氧化物提供了首个定量框架，并阐明了pH值和浓度依赖性，这对大气模型至关重要。通过国际合作，我们成功找到了复杂的大气多相化学领域中的又一块拼图。"

这项现已发表的研究提供了初步方法，但也凸显了知识空白：例如，目前缺乏在不同环境中对气溶胶和云水中α-酮酸浓度的系统性实地测量数据，而这些数据是将这些机制纳入气候模型所必需的。这类研究将有助于更好地估算大气中过氧化物的全球收支及其在水相中颗粒物形成和硫酸盐生成中的作用。

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