浙江大学方雪坤团队ES&TL：上黄大气观测表明中国的甲基氯仿（TCA）排放显著低于20年前

文章信息

共同第一作者：金胜佳（浙江大学）

共同第一作者：胡孝依（浙江大学）

通讯作者：方雪坤（浙江大学）

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.estlett.5c00776

论文发表时间：2025年9月

近日，浙江大学方雪坤团队联合中国科学院大气物理研究所、武义上黄观测站、复旦大学大气与海洋科学系/大气科学研究院、华纳创新（北京）科技有限公司等单位合作研究，在国际期刊《Environmental Science & Technology Letters》上发表了具有重要影响力的研究成果，该研究聚焦于自2013年以来，中国甲基氯仿（CH3CCl3，TCA）排放数据长期缺失的问题，这一数据空白严重影响了《蒙特利尔议定书》履约成效的科学评估，并对后续管控政策的制定有效性带来了挑战。

方雪坤团队通过在上黄观测站开展高频原位观测，并耦合FLEXPART大气传输模型与贝叶斯反演算法，精准量化出2023-2024年中国华东地区及全国TCA排放量，填补了2013年后中国TCA排放研究的数据空白。研究结果进一步证明了中国严格遵守蒙特利尔议定书，对TCA的淘汰取得了显著成效，TCA排放量较20年前大幅下降，履行国际公约取得了巨大成就，为保护臭氧层作出了重要贡献。

该研究由浙江大学环境与资源学院、中国科学院大气物理研究所、上黄观测站、复旦大学大气与海洋科学系/大气科学研究院、华纳创新（北京）科技有限公司等单位合作完成。

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研究亮点

1. 在上黄观测站对甲基氯仿（TCA）开展了连续高频的原位观测。

2. 基于上黄观测数据和反演算法定量了2023年8月-2024年7月中国东部地区TCA排放量，首次明确中国当前TCA排放处于“低水平稳定”状态。

3. 揭示了中国过去20年TCA排放的快速下降，履约取得巨大成就。

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研究背景

甲基氯仿（TCA）作为20世纪中期广泛应用的工业清洗剂与溶剂（用于金属部件、电子元件、涂层等领域），具有显著的臭氧破坏能力，其大气寿命约5.0年，可扩散至平流层并释放氯原子，加剧臭氧层损耗，因此被纳入《蒙特利尔议定书》管控范畴。根据议定书约定，发达国家（非第5条国家）自1993年起管控TCA生产与消费，而中国作为发展中国家（第5条国家）需遵循分阶段目标：2003年将TCA生产/消费冻结在1998-2000年基线水平，2005年削减30%，2010年削减70%，2015年全面淘汰。为落实该要求，中国在多边基金支持下实施加速淘汰策略，于2010年提前5年全面禁止TCA的消费使用，仅允许其作为化工原料生产（如合成HCFC-141b、HFC-143a等），理论上已进入“低排放或零排放”阶段。然而，TCA的实际排放状况是否与管控目标一致，需通过观测数据验证，这成为评估中国履约成效的关键前提。

此前针对中国TCA排放的研究存在明显时间局限性：自下而上排放清单（基于活动数据与排放因子）仅覆盖至2010年，多假设2010年后中国无TCA排放；自上而下研究（基于大气浓度观测）虽能更真实反映实际排放，却仅估算到2013年（2013年排放量约0.3 ± 0.1 Gg/yr）。2013年后，中国TCA排放是否持续维持低水平、是否出现反弹，或是否存在未被识别的排放源，均缺乏观测数据支撑，形成长达近十年的“数据空白期”。现有研究不仅存在数据时间缺口，且自上而下的研究十分缺乏，导致排放分布情况未知。

综上所述，无论是履约成效验证、数据缺口填补，还是方法学优化，均亟需开展基于高频、长期的观测以及高时空分辨率的TCA排放反演研究。

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研究结果

中国TCA大气浓度上黄观测结果：

2023年8月-2024年7月期间，在上黄观测站（浙江武义，28.58°N，119.51°E）开展了连续高频、高精度的观测，该站点对中国东部的敏感性强，可以灵敏捕捉到中国东部的排放信号，填补了中国东部TCA观测的空白。其中，观测到的TCA背景摩尔分数为0.99 ± 0.05 ppt，与2020年后全球TCA背景浓度（约1 ppt）一致。通过REBS法识别出23.6%的观测数据为TCA浓度抬升的污染事件，这些事件的平均抬升浓度仅为0.45 ± 0.57 ppt；对比2000年中国城乡站点TCA浓度（较全球背景高20 ppt以上，部分地区达50 ppt），当前华东地区TCA浓度显著降低，反映出中国TCA排放管控的长期效果。

图1 （a）上黄大气观测站外景、（b）本研究定义的中国东部区域和（c）上黄站观测到的TCA浓度，其中绿色散点为背景浓度，红色散点为污染浓度。

中国禁止TCA生产消费的政策成效显著：

结合FLEXPART大气传输模型与贝叶斯反演算法，估算出2023年8月-2024年7月我国华东地区（涵盖山东、河南、湖南、湖北、安徽、江苏、江西、浙江、上海、福建、广东11个省份/直辖市）的TCA排放量为0.21 ± 0.04 Gg/yr，该数据填补了2013年后中国TCA区域排放量化的空白。考虑到华东地区在全国石油焦化产业（占比71.6%）和钢铁产业（占比66.5%）中的核心地位，以两大产业平均占比69%为缩放因子，推算出同期全国TCA排放量为0.30 ± 0.06 Gg/yr。中国TCA排放量从2003年的6.0-10.5 Gg/yr，降至2010年的2.8 ± 2.0 Gg/yr、2013年的0.3 ± 0.1 Gg/yr，再到2023-2024年的0.30 ± 0.06 Gg/yr，整体呈现“快速下降后低水平稳定”的趋势，证实2010年中国全面禁止TCA生产消费使用的政策成效显著。

图2 中国TCA排放反演和清单排放的结果对比

中国TCA少许排放的潜在来源分析：

尽管2010年后中国禁止TCA消费使用，且TCA作为化工原料（如合成 HCFC-141b、HCFC-142b、HFC-143a）的应用极少，不会形成显著排放，但观测仍显示非零排放，推测部分可能源于两类非管控源：①工业源：钢铁行业的无意排放、焦化行业（TCA占其VOC排放的27.9%）与炼油行业（TCA占其VOC排放超10%）的无组织排放；反演结果显示，TCA排放热点与华东地区钢铁、炼油、焦化厂的空间分布高度吻合，进一步印证工业源的贡献；②非工业源：生物质燃烧（如民用蜂窝煤燃烧），虽然全球范围内生物质燃烧TCA排放量估算存在大不确定性（0.014-10 Gg/yr），但该源仍可能是当前中国TCA排放的重要补充。目前对TCA排放的来源认知仍然存在局限，可能存在其他未知来源。

图 3 本研究反演的中国东部TCA排放空间分布

全球与国家视角：

2000年中国TCA排放占全球的16.1%，2003年因非第5条国家（主要为发达国家）已启动管控而中国尚未管控，占比升至峰值41.9%；2003年后中国逐步落实管控措施，占比波动下降至2013年的9.3%。2023-2024年，华东地区TCA排放量占全球的10.2%，中国全国排放量占全球的14.5%；该占比回升并非中国排放增加，而是全球TCA排放量持续下降（从2000年的34.3 ± 32.5 Gg/yr降至2020年的2.3 ± 1.1 Gg/yr）所致。

图 4 中国TCA排放量占全球比例

作者介绍

共同第一作者：

金胜佳，浙江大学环境与资源学院2024级硕士研究生，从事消耗臭氧层物质与含氟温室气体排放反演，目前在Environmental Science & Technology Letters期刊发表第一作者论文1篇。

共同第一作者：

胡孝依，浙江大学环境与资源学院博士生，从事大气痕量气体排放反演溯源研究，目前已在Nature Communications和Environmental Science & Technology等期刊发表第一作者论文4篇。

通讯作者：

方雪坤，浙江大学环境与资源学院，博士生导师，国家高层次青年人才计划入选者。2014−2019年在美国麻省理工学院担任博士后和研究员。研究领域为臭氧层保护、碳中和、全球环境变化等，特别是全球与区域的消耗臭氧层物质和温室气体的排放溯源及应对研究。以第一作者或通讯（含共同）作者发表论文52篇，包括2篇Nature、2篇Nature Geoscience、2篇Nature Communications、1篇PNAS。研究大气关键含卤物质的排放来源及其对臭氧层和气候的影响，是环境科学研究中的难点和热点，取得了三个主要成果：1）构建了从全球到工厂的多尺度精准反演溯源技术体系，阐明了大气关键含卤物质排放的空间规律，推动了从全球总量估算向空间高分率精准溯源的跨越；2）攻克含卤物质延迟排放精准表征与清单构建关键技术，修正IPCC缺省排放因子最高达50%，清单与反演结果的差距缩小最高达85%，揭示长时序多物质全行业排放历史格局；3）研发了排放变化对于臭氧层和气候影响的定量方法，揭示了CH3Br等已受控物质对臭氧层具有不可忽略的影响，推翻了CH3Cl等“未受控物质影响可忽略”的旧有认知。研究成果发展了大气关键含卤物质排放溯源的理论与技术，突破了对于排放变化规律与环境影响的科学认知。 受聘担任联合国2022年和2026年臭氧层科学评估报告共同作者，提升作者学者的国际话语权与影响力。荣获中国环境科学学会青年科学家奖。相关研究成果响应我国臭氧层保护和气候变化应对等国家重要需求，开发的反演溯源模型被生态环境部采用，5次获得生态环境部领导肯定性批示。受聘担任生态环境部《蒙特利尔议定书》履约科学专家组成员、《中国履行〈蒙特利尔议定书〉国家方案》编委等，多次为我国国际谈判代表团提供建议，收到生态环境部致函浙江大学表示感谢。积极参与学术共同体服务性工作，参与联合国2022和2026臭氧层科学评估，担任专业领域期刊编委，担任中国环境科学学会环境规划专业委员会副主任委员，成功主办“第三届含氟温室气体论坛”，2025年法国巴黎全球环境科学与工程峰会等国际会议的大会特邀报告（Keynote），参与编写《浙江省碳达峰碳中和科技发展蓝皮书》并荣获重要贡献奖。

通讯邮箱：fangxuekun@zju.edu.cn；fangxk@mit.edu

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